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光与物质的相互作用，是固体和原子分子系统中最基本且无处不在的物理过程，比如吸收，散射，自发辐射等等，这在当前的科技革命中发挥着关键作用。自16世纪牛顿(Newton)与惠更斯(Huygens)分别发展出光粒子和光波动学说以来，引发了人们对光性质的极大关注。随着近代理论和技术的发展与深入研究，对光与物质相互作用的研究和理解已促发了一系列惊人的技术发展与应用，例如荧光增强现象、表面增强拉曼散射现象等等。由此可见，利用光与物质不同程度的相互作用可能导致截然不同的物理现象和光过程，因此，如何调控光与物质的相互作用成为了人们研究的焦点。

而在研究光-物质的相互作用中，人们通常将一个发光体（名词解释）放置在一个光学微腔（名词解释）中，用来研究光学微腔与发光体之间的物理现象。而近年来对于等离激元纳米光腔的研究，为人们提供了一个新的思路。等离激元纳米光腔指的是利用表面等离激元（名词解释）现象将光场限制在纳米尺度空间，从而实现突破衍射极限的光场操控，这样的具有超小模式体积的纳米光腔。

对比与光学微腔来说，等离激元纳米光腔是纳米级的，并且光腔内的金属粒子可以将光能吸收，并以电磁场的形式储存，随后通过电磁场等方式将能量转移给光场内的物质。并且相比于单个金属纳米粒子，两个金属纳米粒子或金属纳米粒子与金属膜之间的间隙中，能够产生更大的局域电磁场，这使得间隙模式的等离激元纳米光腔受到研究工作者们的喜爱。

在2020年，科学家们利用“分子尺”技术很好地证明了上述间隙模式等离激元纳米光腔内局域电磁场是呈现极不均匀的分布，那么显然，该体系下的不均匀电磁场也会显著影响光与物质的相互作用及耦合情况。

然而迄今为止，在间隙模式的等离激元纳米光腔和发光体激子耦合空间分布的研究中，光腔内部耦合的纵向分布还没有相关的报道。

2.“纳米级”空间分辨调控光与物质的相互作用

近日，来自厦门大学李剑锋教授为首的研究团队通过利用单层MoS2和银纳米立方体以及金膜来构建了一个MoS2的A激子与间隙模式的等离激元纳米光腔的耦合体系，从而实现了对光与物质相互作用的研究，该体系下耦合强度在纵向的空间分辨可以达到1 纳米。

图1 MoS2探测等离激元纳米光腔耦合分布模型示意图

间隙模式等离激元纳米光腔具有合适的模体积，并且可以在纳米尺度上操纵光，从而快速响应系统的变化，因此受到研究人员的广泛关注。然而此类体系下纳米间隙极小，往往是亚纳米尺度的，目前缺乏有效的测量手段，对其间的探测难度极大，实验报道极少。而本文中，研究团队则是利用有机物聚电解质为间隔层，单层MoS2为发光体，以纳米尺度耦合嵌入到等离激元纳米腔的不同纵向位置处，来准确探测不同位置处纵向耦合强度的分布。

研究团队通过将MoS2插入至等离激元纳米间隙结构中，调整聚电解质层的厚度，来获得不同的等离激元共振频率（图2），同时，归一化的暗场散射光谱在MoS2的A激子波长处具有特征的劈裂，这表明了与等离激元与A激子之间存在相互作用。并且，研究团队还从不同间隔层厚度的等离激元纳米光腔的暗场散射光谱中提取出每个暗场谱中劈裂峰的数值。随后利用谐振子模型描述系统，得到该体系的系统拉比分裂能为62 meV，接近激子但小于等离激元的线宽，证明了该体系的耦合强度处于弱耦合和强耦合之间的过渡区域。

图2 不同厚度聚电解质层厚度下的间隙模式等离激元纳米光腔内的暗场散射光谱

此外，研究团队还对固定纳米间隙下等离激元纳米光腔不同位置处进行了暗场采集，从而获得了约1 nm空间分辨率下的暗场散射光谱，并通过使用耦合振荡器模型对其耦合强度进行分析，即得到了同一间隙结构下不同位置的耦合强度分布（图3）。他们还发现，耦合强度对于激子的位置非常敏感，且在纳米空间分辨率时，激子耦合强度随位置的变化发生了显著的变化：当MoS2逐渐接近Ag纳米立方体时，暗场发生分裂且强度逐渐增强，这也证明了纳米腔中不同位置的耦合强度不断改变。基于这一性质，研究团队还证明了激子位置所具有的耦合强度会影响系统的光致发光情况。并且在对体系的不同位置处的光致发光进行研究时发现当系统耦合强度最大时，增强系数最高，达到2800倍。进一步证明了在该耦合体系下，系统的耦合将很大程度的增强系统的发光。

图3 MoS2在固定纳米间隙下不同位置处的暗场光谱

3.前景与展望

这项工作通过对MoS2在等离激元纳米间隙中精确的位置调控，很好的得到了系统在不同耦合强度下的发光性质，实现了MoS2发光性能的增强及调控，为后续探究调控等离激元纳米腔中激子和等离子体激元之间的相互作用提供了思路，并为后续光电器件、单光子发射、通信的相关领域提供了潜在的应用价值和指导意义。

该成果以" Manipulating the Light–Matter Interactions in Plasmonic Nanocavities at 1 nm Spatial Resolution "为题发表在Light: Science & Application。